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論文

Precise chemical state analyses of ultrathin hafnium films deposited on clean Si(111)-7$$times$$7 surface using high-resolution core-level photoelectron spectroscopy

垣内 拓大*; 的場 友希*; 小山 大輔*; 山本 優貴*; 加藤 大暉*; 吉越 章隆

Surface Science, 701, p.121691_1 - 121691_8, 2020/11

https://doi.org/10.1016/j.susc.2020.121691
 被引用回数：1 パーセンタイル：6.04(Chemistry, Physical)

放射光XPSを用いて清浄Si(111)-7$$times$$7表面上に堆積したHf超薄膜の界面および表面の化学状態を調べた。極薄Hf層の成長は、相図のてこ則に従う。Hf/Si(111)には、3つの成分(金属Hf層, Hfモノシリサイド(HfSi)およびSiリッチHfシリサイド)があった。極薄Hf層は、1073Kのアニーリング後、HfSi$$_{2}$$アイランドに変化し、長方形形状のアイランドの長軸がSi(111)DASモデルのコーナーホール方向になることが分かった。

論文

Ti(0001)表面酸化における極薄酸化膜成長と酸化状態

高桑 雄二*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 盛谷 浩右; 小川 修一*; 水野 善之*; 頓田 英機*; 本間 禎一*

真空, 47(6), p.457 - 461, 2004/06

https://doi.org/10.3131/jvsj.47.457

Ti(0001)表面の酸化反応を400$$^{circ}$$C, 3.7$$times$$10$$^{-6}$$Paの反応条件のもとで放射光を用いてその場リアルタイム光電子分光観察した。酸素の吸着曲線は45-85Lで一旦台形状になるが、その後増加した。この再増加はTiの酸化状態がTiOからTiO$$_{2}$$に変化することに伴って起こる。結局、酸素の吸着曲線の特異的な変化はTiの酸化状態の変化に対応していることがわかった。

論文

Time resolved photoemission spectroscopy on Si(001)-2$$times$$1 surface during oxidation controlled by translational kinetic energy of O$$_{2}$$ at room tempearture

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Surface Science, 532-535, p.690 - 697, 2003/06

https://doi.org/10.1016/S0039-6028(03)00412-6
 被引用回数：22 パーセンタイル：69.44(Chemistry, Physical)

ナノ・メーターレベルでの薄膜の形成や加工技術、いわゆるナノテクノロジーを開拓するためには、原子・分子レベルで化学反応を解析しその知見を基に化学反応の制御に関する方法を見いだすことが不可欠である。近年の超LSIのゲート酸化膜厚の減少は、このようなナノ・メーターレベルの微細加工技術がなければ開発が不可能な状況である。そのためSi(001)表面の初期酸化過程に関する研究は、実験及び理論の両面から世界中で精力的に研究されている。このように極めて重要な反応系であるSi(001)表面の酸化過程のうち、最も基本的な清浄Si(001)-2$$times$$1表面への酸素分子の初期吸着反応を超音速分子線技術と高分解能放射光光電子分光法を用いて、ダイナミクスの観点から研究したので国際会議(nano-7/ecoss-21)にて発表する。すべての実験は、SPring-8の原研専用軟X線ビームラインBL23SUに設置した表面反応分析装置(SUREAC2000)で行った。超音速分子線技術を用いることにより酸素分子の並進運動エネルギーを、最大3.0eVまで変化させることが可能である。室温でSi(001)-2$$times$$1表面に並進運動エネルギーに依存して形成される酸化状態をSi-$$2p$$光電子スペクトルの内殻準位シフト(ケミカルシフト)から明らかにした。まず、並進運動エネルギーが0.6eVと3.0eVで比べると、飽和酸化膜厚が、それぞれ0.38nm及び0.26nmという極めて薄い酸化膜が室温で形成できることが明らかとなった。特に注目する点は、3.0eVの並進運動エネルギーの場合、膜中のSi$$^{4+}$$状態が多くなる、つまり膜のSiO$$_{2}$$化が進むことである。このように、並進運動エネルギーを制御することによりサブ・ナノメーターの酸化膜が形成及び制御できることが明らかとなった。

論文

放射光リアルタイム光電子分光を用いた酸素ガスによるSi(001)表面の熱酸化初期過程の「その場」観察

吉越 章隆; 盛谷 浩右; 寺岡 有殿

真空, 46(5), p.424 - 428, 2003/05

https://doi.org/10.3131/jvsj.46.424

Si(001)表面の酸素分子(1$$times$$10$$^{-4}$$Pa)による初期熱酸化過程(表面温度: 870K$$sim$$1120K)を明らかにするために、放射光Si-2p及びO-1sリアルタイム光電子分光観察を行った。吸着酸素量の時間変化を反応速度論に基づいて解析し、酸素吸着量に対応したSi酸化状態をSi-2p光電子スペクトルの時間発展から明らかにした。

論文

Empirical evaluation of the thermodynamic and magnetic properties from the atomic distances of NaCl-type actinide compounds

大道 敏彦*; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.156 - 159, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875432

岩塩型アクチノイド化合物(MX,M:アクチノイド,X:メタロイド)の幾つかの熱力学及び磁気的性質を原子間距離を基に類推した。MXの結合エネルギーの報告値は、二,三の例外を除いてポーリングの式を用いて求めた結合電子密度と比例関係を示した。一方、全価電子から結合電子を除いた電子数と有効磁気モーメントの報告値との関係は、L-Sカップリング及びフントの法則から計算したものと良く一致したことから、この電子数は局在する5f電子数に相当するものと考えられる。これらの結果を用いて、MX中のアクチノイド原子の酸化状態や磁気エントロピーの寄与等についても議論した。

論文

${it In situ}$ analysis using synchrotron radiation photoemission spectroscopy for initial oxidation of oxygen preadsorbed Si(001) surfaces induced by supersonic O$$_{2}$$ molecular beams

吉越 章隆; 寺岡 有殿

Surface and Interface Analysis, 34(1), p.432 - 436, 2002/08

https://doi.org/10.1002/sia.1332
 被引用回数：3 パーセンタイル：8.65(Chemistry, Physical)

超音速0$$_2$$分子線と高分解能放射光光電子分光法を組み合わせることにより、Si(001)初期酸化反応の実時“その場"観察を行うことに成功したので報告する。これまで、われわれはSPrin-8原研専用軟X線ビームライン(BL23SU)に表面化学の実験ステーションを設置し、Si電子デバイス作製で極めて重要なSi(001)初期酸化反応に着目し研究を開始した。Si-2p光電子スペクトルの内殻準位シフト(ケミカルシフト)を用いて、分子線照射時間にともなう酸化状態の変化を分子線照射下で観察することに成功した。特に、並進運動エネルギーが3.0eVの場合、Si$$^{3+}$$に加えてSi$$^{4+}$$の成分が分子線照射時間とともに増加することを見いだした。このように、高分解能放射光光電子分光法を用いることにより酸素の並進運動エネルギーによって引き起こされる酸化状態の時間変化を明らかにすることができた。さらに、Si-2s、Valence bandスペクトルをSi-2p光電子スペクトルと比較することにより酸化状態の並進運動エネルギー依存性を明らかにした。会議ではこれらの知見をもとにSi(001)表面初期酸化におよぼす並進運動エネルギーの役割とその反応メカニズムを詳細に議論する。

論文

酸素分子の並進エネルギーで誘起されるSi(001)表面酸化状態の放射光光電子分光法によるリアルタイム観察

吉越 章隆; 寺岡 有殿

真空, 45(3), p.204 - 207, 2002/03

https://doi.org/10.3131/jvsj.45.204

超音速分子線技術を用いることにより酸素分子の並進エネルギーを制御した状態で、Si(001)-1$$times$$2表面の酸化状態(サブ・オキサイド)の時間変化を高分解能放射光を用いた光電子分光法によって初めてリアルタイムに観察した。実験は、SPring-8の軟X線ビームライン(BL23SU)に設置した表面反応分析装置(SUREAC2000)で行った。並進エネルギーの表面垂直成分が2.9eVの酸素分子線を室温でSi(001)-2$$times$$1表面に照射した時の分子線照射量によるSi-2p光電子スペクトルの変化を調べた。約40秒と極めて短時間で高分解能Si-2p光電子スペクトルが測定でき、各酸化状態に対応するサテライト・ピークが明瞭に観測された。分子線照射量が増加するにつれて各酸化状態が変化し、そのピーク位置は変化しないことが明らかとなった。光電子スペクトルから求めた酸化膜厚と各酸化状態の分子線照射に伴う変化から以下のことが明らかとなった。(1)分子線照射の初期段階(34.4L)においては、Si$$^{1+}$$,Si$$^{2+}$$及びSi$$^{3+}$$の急激な増加が観測されるものの、Si$$^{4+}$$は観測されない。そのときの酸化膜厚は、0.30nmであった。(2)Si$$^{4+}$$が徐々に増加し、最終的に0.57nmに相当する酸化膜厚まで緩やかに増加した。並進エネルギーを2.9eVとすることにより通常の酸素ガスの吸着と異なり、室温において0.57nmの酸化膜を形成できることがわかった。Si$$^{4+}$$の増加に対応して膜厚の緩やかな増加が観測された。(3)Si$$^{4+}$$が増加するにつれて、Si$$^{1+}$$,Si$$^{2+}$$及びSi$$^{3+}$$が減少するが、特にSi$$^{2+}$$が急激に減少した。この結果、Si$$^{4+}$$が主にSi$$^{2+}$$が変化したものと考えられる。

論文

Soft X-ray emission and absorption spectra in the 0 K region of microporous carbon and some reference aromatic compounds

村松 康司; 蔵本 健太郎*; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

Surface Review and Letters, 9(1), p.267 - 270, 2002/02

https://doi.org/10.1142/S0218625X02002178
 被引用回数：5 パーセンタイル：30.61(Chemistry, Physical)

環境材料として注目されている多孔質炭素において、細孔内部の化学反応特性に強く影響を及ぼすと考えられる細孔表面酸素の化学結合状態を解明するため、多孔質炭素と酸素官能基をもつ参照芳香族化合物のX線発光・吸収スペクトルを測定した。その結果、発光スペクトル測定からは酸化状態を識別することは困難であるが、吸収スペクトル測定から識別できることがわかった。これから、測定に用いた多孔質炭素の細孔表面酸素は-COOHまたは-C(H)O状態にあることがわかり、このX線スペクトル形状は分子軌道計算で説明できることを示した。

論文

酸素分子の並進運動エネルギー誘起Si(001)表面初期酸化過程の放射光光電子分光法による「その場」観察

吉越 章隆; 寺岡 有殿

真空, 44(3), p.195 - 198, 2001/03

https://doi.org/10.3131/jvsj.44.195

これまでわれわれは、SPring-8の原研専用軟X線ビームラインBL23SUに表面化学反応分析用実験ステーションを建設し、酸素分子の並進運動エネルギーによってSi(001)表面の酸化が促進されることを見いだした。また、第一原理計算で予測される酸素分子の解離吸着反応のポテンシャルエネルギー障壁を実験的に検証することに成功した。今回、SPring-8の原研専用軟X線ビームラインBL23SUを利用した「その場観察」放射光光電子分光により、並進運動エネルギーに依存した表面酸化状態(SiO$$_{x}$$: x=1-4)を、Si2pの内殻準位シフトから明らかにしたので報告する。

報告書

Sorption studies of plutonium on geological materials - year 2

J. A. BERRY*; M. BROWNSWORD*; D. J. ILETT*; Linklater, C. M.*; Mason, C.*; TWEED, C. J.*

JNC TJ8400 2000-060, 60 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-060.pdf:2.95MB

本報告書では、以下の2つの事項について報告する。異なる酸化条件下における、玄武岩及び砂岩へのプルトニウムの収着挙動を明らかにするために実験的研究を行った。溶液中の酸化還元電位は、還元剤2種類及び酸化剤1種類を使用し、制御を行った。熱力学モデルを使用し、試験結果の解析を行った。今回、酸化鉄をベースとした収着モデルを使用した。砂岩については、プルトニウムの収着データを再現することができたが、玄武岩については、収着データを低めに予測する傾向が見られた。

報告書

Sorption studies of plutonium on geological materials

G M N BASTON*; J A BERRY*; M BROWNSWORD*; D J LLETT*; C M LINKLATER*; S W SWANTON*; Tweed, C. J.*

JNC TJ8400 99-078, 72 Pages, 1999/03

JNC-TJ8400-99-078.pdf:3.37MB

本報告書では、以下の3つの事項について報告する。強還元条件下の中性付近におけるプルトニウムの酸化状態測定の可能性を明らかにするために調査研究を実施した。その結果、溶解度が低いために溶液中のプルトニウムの直接測定は困難であるものの、適切な基質に吸着したプルトニウムの酸化状態確認はX線吸収分光法により行える可能性があることがわかった。強還元条件下において、プルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩へのバッチ吸着試験を実施した。試験には、岩石-脱イオン水平衡水摸擬液、岩石-海水平衡水摸擬液、およびこれらに炭酸塩を添加した溶液を用い、分配係数の溶液組成依存性を調べた。その結果、炭酸濃度の増加による分配係数の低下は認められなかった。上記のプルトニウムの玄武岩、泥岩、砂岩への吸着実験結果を解釈するために、酸化鉄が主要な吸着相であると想定した吸着モデルの開発を行った。モデル化はプルトニウム3価の吸着をもとの行われた。モデルにより予測される分配係数は実験結果と概ね適合するものであった。

論文

Characterization of superconducting oxides, La$$_{2-x}$$M$$_{x}$$CuO$$_{y}$$ (M=alkali metals), synthesized in MOH molten salts

佐々木 祐二; Wuryanto*; 武石 秀世

Analytical Sciences, 12, p.499 - 501, 1996/06

https://doi.org/10.2116/analsci.12.499
 被引用回数：1 パーセンタイル：5.9(Chemistry, Analytical)

アルカリ水酸化物の溶融塩沿中で合成したLa$$_{2-x}$$M$$_{x}$$CuO$$_{y}$$超伝導物質(M=アルカリ金属)は、磁化率、結晶構造、組成及び高酸化状態、CuO$$^{+}$$、の濃度測定などによって調べられた。La$$_{2-x}$$M$$_{x}$$CuO$$_{y}$$試料中のCuO$$^{+}$$濃度は同じxの値を持つ。La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{y}$$試料のそれよりも高く、そしてLa$$_{2-x}$$Na$$_{x}$$CuO$$_{y}$$試料の超伝導特性が最も高いことを明らかにした。

論文

Spent fuel reprocessing based on electrochemical extraction process(SREEP)

吉田 善行; 青柳 寿夫; 武藤 博; 武石 秀世; 佐々木 祐二; 宇野 清一郎; 立川 圓造

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.453 - 455, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90959-8
 被引用回数：8 パーセンタイル：54.8(Chemistry, Physical)

電気化学的工程から成る使用済燃料再処理法新概念(SREEP)を提案する。SREEPは(1)電解酸化法による使用済燃料溶解工程(DEO),(2)流液電解析出法による白金属元素の回収工程(PED),(3)電解による酸化状態制御及びTBP/ドデカン抽出法によるU,Pu,Npの遂次分離工程(UEEP,PEEP,NEEP),(4)液々界面電解イオン移動法によるCs$$^{+}$$,Sr$$^{+2}$$の分離工程(SCEEP),および(5)溶融塩電解析出法によるランタノイド,超プルトニウム元素の分離回収工程(SEMS)から構成される。SREEPは、(1)電気化学的な酸化状態制御が厳密であるため元素間の分離係数が向上する,(2)余分な試薬の添加を必要としないため廃棄物発生量が低減する,(3)自動化、遠隔化が容易である,等の大きな特色を有する。

論文

Determination of the axial distribution of CuO$$^{+}$$ or Cu$$^{+}$$ in a superconducting disk sample by flow-coulometry

佐々木 祐二

Superconductors, Surfaces and Superlattices (Trans. of Materials Research Soc. Jpn., Vol. 19A), 0, p.301 - 304, 1994/00

酸化物超伝導物質中に含まれる、高酸化状態のイオン、CuO$$^{+}$$、又は低酸化状態のイオン、Cu$$^{+}$$、の分布状態の測定に関する湿式化学分析法が開発された。その手順は溶液を流しながら、試料ペレットを溶解する事、及び2段カラム電極による溶解液中の異なる酸化状態の銅のクーロメトリー定量などから成るものである。この方法をLa$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuOy、YBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$Oz超伝導試料ペレットの分析に適用した。これら試料中のCuO$$^{+}$$/Cu total比は表面からおよそ200$$mu$$mの表面領域中で徐々に増加し、一方Z$$<$$6.5のYBa$$_{2}$$Cu$$_{3}$$Oz試料中のCu$$^{+}$$/Cu total比はほぼ均一であった。

論文

Determination of concentration and distribution of (CuO)$$^{+}$$ in high-T$$_{c}$$ superconducting La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{y}$$ pellet by flow-coulometry

佐々木 祐二; 青柳 寿夫; 武石 秀世; 吉田 善行

Physica C, 191, p.347 - 353, 1992/00

https://doi.org/10.1016/0921-4534(92)90929-7
 被引用回数：7 パーセンタイル：55.21

フロークーロメトリーによるLa$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{y}$$(0≦x≦0.6)高温酸化物超伝導体の高酸化状態Cu$$^{3+}$$又はO$$^{-}$$、即ち[CuO]$$^{+}$$、の分析法を開発した。0.25MFe$$^{2+}$$を含む1MHClO$$_{4}$$溶液を流しながら超伝導試料ペレットを溶解し、Fe$$^{2+}$$+[CuO]$$^{+}$$$$rightarrow$$Fe$$^{3+}$$Cu$$^{2+}$$+O$$^{2-}$$の反応で生じるFe$$^{3+}$$と溶液中のCu$$^{2+}$$を同時に連続測定する。これらイオンの検出にはグラッシーカーボン繊維作用電極とするカラム電極を2段連結して用いた。本法によりバルクの[CuO]$$^{+}$$/Cu$$^{2+}$$比の測定、言い換えれば酸素含量、を精度良く正確に測定できた。さらに溶解中、一定時刻におけるFe$$^{3+}$$,Cu$$^{2+}$$の還元電流の比から、試料中の[CuO]$$^{+}$$の分布に関する情報も得る事ができた。

報告書

PNC-Battelle PNL共同研究 TRU元素溶解度測定評価試験技術の習得-海外出張報告-

芦田 敬; 園部 一志; 山田 一夫

PNC TN8600 91-003, 38 Pages, 1991/06

PNC-TN8600-91-003.pdf:4.17MB

PNC(動燃事業団)-Battelle PNL共同研究の一環として,PNLスタッフの指導のもとでTRU元素の溶解度測定方法を習得した。溶解度測定試験に必要な技術として,トリウム等のTRU元素の固相の作製,エックス線回折,試験溶液のpH調整,酸化還元電位(Eh)測定,固液分離,分析前処理,酸化状態分析,データ解析等の一連の試験手法に関するものの他,雰囲気制御グローブボックスの運転方法等について,PNLの実験専門のスタッフ(Specialist)の指導を受け習得した。

論文

レーザー誘起光音響分光法によるアクチノイドのスペシエーション

木村 貴海; 中山 真一

レーザー研究, 18(4), p.279 - 288, 1990/04

https://doi.org/10.2184/lsj.18.4_279

レーザー誘起光音響分光法(LPAS)は低濃度におけるアクチノイドの酸化状態の測定と、錯体に関する情報が得られる最も高感度でかつ直接的なスペシエーション法である。ここで、スペシエーションとは元素の物理的、化学的存在状態を解明することである。本解説ではアクチノイドの吸収スペクトルの特徴、LPASの理論及び装置を説明した後、アクチノイドのスペシエーションへの応用例を紹介する。

論文

超ウラン元素に関する最近の化学研究

G.T.Seaborg*; 山下 利之

日本原子力学会誌, 31(7), p.805 - 811, 1989/07

https://doi.org/10.3327/jaesj.31.805
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.46(Nuclear Science & Technology)

超ウラン元素(TRU)のうちCmからHaまでの元素について、最近行われた化学研究に重点を置いて述べる。マクロ量が使用できるEsまでの元素については、電子構造、結晶構造、熱力学量など固体化合物の研究が行われている。それ以上の元素についてはトレーサー量を用いた溶液化学中心の研究が行われており、酸化状態、イオン半径、蒸気圧などが調べられている。LrとHaの研究には、「シングルアトム化学」の手法が用いられたが、今後、超アクチノイド元素の化学研究を進めるためには、この「シングルアトム化学」手法を確立させると共に、高中性子束炉及び高出力加速器の建設の必要性を指摘した。本稿は本年2月に行われた「原子力先端研究国際シンポジウム」で、シーボルグ教授が行なったと題する講演の抄訳である。

論文

Mobile and immobile plutonium in a groundwater environment

馬原 保典*; 松鶴 秀夫

Water Res., 23(1), p.43 - 50, 1989/00

https://doi.org/10.1016/0043-1354(89)90059-6
 被引用回数：16 パーセンタイル：67.71(Engineering, Environmental)

浅地層におけるプルトニウムの移行挙動をプルトニウムの移動性の観点から明確にするため、バッチ法による平衡論的研究、カラム法による速度論的研究、ならびにプルトニウムの化学形同定(可動性及び不動性化学種の分別)に関する研究を行った。さらに、本研究の結果と長崎におけるフィールド試験の結果との比較検討を行った。

論文

Plutonium and uranium ion determination and differentiation besed on twin electrode flow coulometry

青柳 寿夫; 吉田 善行; 木原 壮林*

Anal. Chem., 59, p.400 - 405, 1987/00

https://doi.org/10.1021/ac00130a005
 被引用回数：35 パーセンタイル：84.9(Chemistry, Analytical)

二段階カラム電極を用いるフロークーロメトリーを、硝酸溶液中Pu(III),(IV),(VI),V(IV)および(VI)の酸化状態別定量(Speciation)に適用した。試料溶液を1MHNO$$_{3}$$+0.5MNa$$_{2}$$SO$$_{4}$$溶液とし、第一段電極で妨害イオンを定量的に電解処理したのち、第二段電極で目的イオンをクーロメトリックに定量した。電解は極めて迅速に進行し,かつ溶液は第一段電極から第二段電極に短時間内に移行するので、電解生成物の不均化反応や酸化還元反応により目的イオン濃度が変動することはない。本法により、硝酸溶液中10$$^{-}$$$$^{5}$$~5$$times$$10$$^{-}$$$$^{2}$$Mのプルトニウムおよびウランイオンのspeciationが可能である。

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